與自然界的光合生物相比,可編輯的人工光合細胞可以通過理性設計,將CO2更高效地轉化為可定制的高附加值燃料和化學品。此外,人工光合細胞是最終模擬天然光合生物組織形態和特征的關鍵,為構建實際應用的器件開辟了道路。然而,這一概念的實現關鍵在于對CO2還原酶催化起關鍵作用的輔因子,受限于多種輔因子再生能力的限制。近日,熊宇杰/高超研究團隊創制了一種包含生物-非生物雜化能量模塊的人工光合細胞,顯著增強了具有生物活性的多種輔因子的再生能力,為可編輯的人工光合細胞提供了一個更通用的平臺。這種人工光合細胞可以通過與多樣化的還原酶耦合來實現可編輯能力,實現了可定制化的CO2轉化,發表在《自然·通訊》期刊(Nat. Commun. 2023, 14, 6783)。
人工光合細胞應由能量模塊、生物催化模塊和輔因子三部分組成。典型的光合作用過程始于能量模塊的光捕獲,為能量豐富的輔因子提供電子,這些輔因子隨后為生物催化模塊提供動力。將CO2轉化為所需碳基產物的關鍵在于人工光合細胞內的生物催化模塊,即還原酶。為了發揮生物酶的催化能力,不同的CO2轉化酶需要不同的富含能量的輔因子,其中典型的是NADPH、NADH和ATP。當輔因子為生物催化還原酶提供動力時,它們會被氧化,進而失去長期工作的活性。為此,在人工光合細胞中需要再生多種輔因子,進而將不同的還原酶裝載到人工光合細胞中,以實現CO2轉化產品的定制。然而,開發一種能夠實現多種輔因子高效再生的光酶平臺仍然是一個巨大的挑戰。該研究團隊設計了一種基于生物類囊體和無機量子點雜化的高效能量模塊。該設計促進了質子耦合電子轉移,在不需要外部物質補充的情況下,顯著增強了具有生物活性的NADPH、NADH和ATP輔因子的再生能力。這種生物-非生物雜化平臺可以進一步與NADPH、NADH和ATP依賴的多種CO2還原酶耦合,將CO2選擇性地轉化為碳基產品。通過微流控技術裝載能量模塊、生物酶和輔因子,構建了人工光合細胞,實現了可控的CO2轉化。
該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金重點項目、國家杰出青年科學基金、中國科學院B類先導科技專項、中國科學院青年創新促進會等項目的資助。(化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家研究中心、科研部)