近日，大連化學物理研究所化學動力學研究室光電材料動力學研究組(1121組)吳凱豐研究員與杜駿研究員團隊在膠體量子點多激子動力學與光增益研究中取得新進展。團隊與美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室Victor Klimov團隊合作，開發了體積緊湊的“俄歇抑制”型膠體量子點，在量子點溶液中觀測到了準連續光泵浦下的放大自發輻射現象。
 

　　膠體量子點是一種溶液中制備生長的半導體納米晶體。它具有成本低廉、發光效率高、發光波長連續可調、吸收截面大等特點，本應是一種理想的液體激光增益介質，有望取代常用的有機染料分子。然而，膠體量子點帶邊存在至少二重的能級簡并，需要被激發至雙激子態或更高階的多激子態才能實現粒子數反轉。由于多激子態會發生超快的非輻射俄歇復合過程，使得一般量子點的光增益壽命被限制在皮秒量級。2000年，國際上報道了量子點薄膜中的放大自發輻射現象，薄膜中的高堆積密度有利于縮短光學放大的建立時間，能夠在皮秒級別的光增益衰退之前實現自發輻射的光學放大。自此之后的二十幾年內，研究人員都遵循這一研究范式，致力于研發基于量子點薄膜的激光體系，而在量子點密度較低的液體介質中實現放大自發輻射以及激光則鮮有報道。
 

　　吳凱豐團隊一直致力于量子點的超快光物理及其光增益機制的研究，近期實現了量子點中電聲耦合誘導的亞單激子光增益(J. Am. Chem. Soc.，2023)。在本工作中，研究團隊打破20年來的研究范式，重新審視了量子點的液體光增益機制。團隊巧妙設計合成了體積緊湊的核殼結構量子點，該類量子點具有組分漸變的合金化結構，其平緩的限域勢壘有助于抑制非輻射俄歇復合。該策略將量子點的雙激子壽命從常規的皮秒量級延長到了納秒量級，從而使雙激子增益壽命也達到了近納秒的量級。在此基礎上，基于膠體穩定的量子點溶液即可實現光泵浦的放大自發輻射。
 

　　研究發現，該量子點增益體系表現出超強的光穩定性以及可放大合成的特性，尤其重要的是，可以在7納秒的固體激光泵浦下實現準連續的放大自發輻射。由于放大自發輻射是激光輸出的“前驅體”，該工作有望為未來在諧振腔內實現基于量子點液體的激光輸出奠定基礎。
 

　　該成果以“Two-Color Amplified Spontaneous Emission from Auger-Suppressed Quantum Dots in Liquids”為題，于近日發表在《先進材料》(Advanced Materials)上。上述工作得到國家自然科學基金、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、我所創新基金、新基石科學基金會科學探索獎等項目的資助。(文/圖 李學楊、杜駿)