準晶是介于晶體與非晶之間的一種不具有平移周期性的有序體系。與晶體不同,準晶具有兩種或兩種以上的原胞,且它們鋪滿整個物理空間的方式有無數種。這些排列方式各異的準晶構型可以被分類為不同的局域同構類,且理論上表明不同局域同構類在自由能、熵等物理性質上存在明顯差異。由于不同局域同構類的電子衍射譜差異非常微弱,這一判斷晶體結構的“金標準”不再適用。因此如何區分準晶的局域同構類一直是晶體譜學中一個未被解決的問題。
當超快強激光與物質非線性相互作用時會輻射出高次諧波,這是一種極端的頻率上轉換過程,可以產生數倍于驅動激光頻率的光子能量。高次諧波在獲取阿秒脈沖、產生相干極紫外光源方面具有重要的應用價值。高次諧波源于激光驅動下物質中電子的超快寬域運動,它編碼了豐富的物質微觀結構信息。
近日,精密測量院激光誘導超快電子動力學研究組通過模擬激光與二維廣義Penrose準晶相互作用時的高次諧波輻射,提出了一種區分準晶局域同構類的高次諧波譜學方案。如圖1所示,研究結果表明非局域同構的準晶構型的諧波產率存在明顯差異,這源于16種頂角環境在不同局域同構類中的分布和占比不同,并影響了電子運動以及諧波輻射的相干性。同時,這項研究還表明準晶取向依賴的諧波產率具有晶體學禁戒的旋轉對稱性,是準晶諧波輻射的標志性特征。
(a)激光垂直照射于二維準晶并產生高次諧波輻射的示意圖(b)兩種不同局域同構類的各階諧波產率對比
該項成果是激光誘導超快電子動力學團隊在準晶強場超快動力學研究領域繼準晶分形能帶電子動力學理論之后,又一重要理論進展,并以“Distinguishing local isomorphism classes in quasicrystals by high-order harmonic spectroscopy”為題發表在《自然·通訊》(Nat.Commun.)上,博士后劉佳奇為第一作者,研究員卞學濱為通訊作者。
該研究得到了湖北省創新群體項目、國家自然科學基金、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、博新計劃、博士后面上等項目的資助。