近日，合肥工業大學化學與化工學院從懷萍教授研究團隊在高強韌仿生多級纖維取向結構異質芯-鞘水凝膠材料領域取得新研究進展。相關研究成果以“Hierarchically aligned heterogeneous core-sheath hydrogels”為題發表在國際著名學術期刊《Nature Communications》上。我校為第一通訊單位，論文第一作者為化學與化工學院博士生徐照，通訊作者是從懷萍教授和俞書宏院士。
 

　　強度、剛度與韌性的沖突是存在于堅韌材料設計過程中難以克服的障礙。天然材料能將這些力學性能集于一身主要受益于其精細的多級取向結構和異質結構。然而，在凝膠材料中設計復雜多級異質結構和梯度界面以集成多種本征沖突的機械性能具有極大挑戰性。研究團隊發展了一種程序化組裝協同鹽析策略，在聚乙烯醇/纖維素納米纖維復合凝膠中同時引入多級取向結構和梯度結晶交聯網絡結構，制備了兼具高強度和高韌性的多級取向結構異質芯-鞘水凝膠(HHPC)。特殊異質結構的形成來源于凝膠表面到內部的離子滲透梯度誘導的梯度結晶，芯-鞘梯度界面有效抑制了軟硬相界面性能不匹配導致的應力集中。
 

圖1：仿生多級取向結構異質水凝膠的構建
 

　　研究團隊通過對持續拉伸過程中多尺度結構演變的原位表征和深入分析，闡明了HHPC凝膠的強韌化機制。鞘層在拉伸過程中結晶域的不斷熔融-重構有效耗散能量，提供了HHPC凝膠超越已報道堅韌水凝膠一個數量級的韌性(1031MJ?m-3)，高度取向結構和應變誘導結晶提供了超高強度(55.3 MPa)。芯層在大應變下其多級取向結構通過逐級斷裂-滑移機制耗散能量并通過裂紋橋連和偏轉機制有效抑制裂紋擴展，提供了優越的斷裂能(552.7 kJ?m-2)。在應變為2000%的加載-卸載循環過程中，表現出超高的耗散能量(396.3 MJ·m-3)和耗散率(92.4%)。
 

圖2：HHPC水凝膠機械性能及強韌化機制
 

　　得益于聚合物鏈高結晶度和高度有序化結構，研究團隊還通過發展氫鍵競爭網絡重構策略和表面活化策略實現了塑性變形HHPC凝膠的穩定再生和快速粘附。結晶度和取向度的提高賦予再生凝膠更高的強度(80.2 MPa)和韌性(1898 MJ·m-3)，提升了韌性水凝膠的可持續性和經濟性。
 

　　該項研究工作通過構建高精度多級纖維取向異質仿生結構實現了水凝膠材料強度和韌性的平衡，為解決工程材料中機械性能沖突的關鍵科學問題提供了仿生新途徑。
 

　　該研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中央高校優秀青年團隊等項目的資助。