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哈工大于淼教授和孫曄教授團(tuán)隊為新型光電探測器、高效催化劑及功能材料設(shè)計提供新思路

哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2025-02-24
近日,化工與化學(xué)學(xué)院于淼教授團(tuán)隊和儀器科學(xué)與工程學(xué)院孫曄教授聯(lián)合在光致重構(gòu)領(lǐng)域取得重要突破,首次實現(xiàn)了光誘導(dǎo)的層間原子遷移所引發(fā)的表面重構(gòu),深刻揭示了其轉(zhuǎn)變機(jī)制,成功實現(xiàn)了半導(dǎo)體向金屬的轉(zhuǎn)變(PSMT)。研究成果以《光誘導(dǎo)層間原子遷移驅(qū)動銅硒化物/銅異質(zhì)結(jié)構(gòu)由半導(dǎo)體向金屬態(tài)轉(zhuǎn)變的表面重構(gòu)》(Semiconductor-to-metal surface reconstruction in copper selenide/ copperheterostructures steered by photoinduced interlayer atom migration)為題,發(fā)表在《自然通訊》(Nature Communications)上。該研究為新型光電探測器、高效催化劑及功能材料設(shè)計提供新思路,有望推動光場驅(qū)動材料調(diào)控技術(shù)在多領(lǐng)域的創(chuàng)新與應(yīng)用。
 
  表面重構(gòu)作為調(diào)控材料化學(xué)和物理特性的關(guān)鍵途徑,在催化、傳感、表面工程及器件設(shè)計等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。相較傳統(tǒng)方法,光致表面重構(gòu)以其非接觸性、高度可控性及可逆性等獨特優(yōu)勢備受矚目。該工作基于單晶銅Cu(111)表面外延生長的單層硒化亞銅體系,成功實現(xiàn)了紫外光誘導(dǎo)的PSMT。運(yùn)用掃描隧道顯微鏡(STM),團(tuán)隊證實紫外光照射促使單晶銅Cu(111)表面上的硒化亞銅單層發(fā)生顯著重構(gòu),亞表層的銅原子遷移至表層,硒原子則全部轉(zhuǎn)移至亞表層,從而在表面形成了有序的銅單原子層,并在亞表層生成了新的硒化亞銅單層。團(tuán)隊通過掃描隧道譜(STS)進(jìn)一步分析證實了表面電子結(jié)構(gòu)成功從半導(dǎo)體完成向金屬態(tài)的轉(zhuǎn)變,并通過密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果揭示了光誘導(dǎo)電子激發(fā)在降低轉(zhuǎn)變能壘中的關(guān)鍵作用,使激發(fā)態(tài)下的轉(zhuǎn)變更易發(fā)生。此外,通過熱激發(fā),表面能夠從單層金屬銅完全恢復(fù)至初始的硒化亞銅單層。這種由硒化亞銅變?yōu)殂~、再由銅變?yōu)槲瘉嗐~單層的雙向轉(zhuǎn)變過程可循環(huán)往復(fù)進(jìn)行,表現(xiàn)出高可逆性。
 
光致單晶銅Cu(111)表面硒化亞銅向Cu轉(zhuǎn)變及加熱可逆重構(gòu)的示意圖
 
  該研究首次證實光誘導(dǎo)層間原子遷移所觸發(fā)的相變能在兩種完全不同的材料間發(fā)生,打破了傳統(tǒng)PSMT僅限于同一材料內(nèi)部相態(tài)轉(zhuǎn)換的界限,在原子尺度、實空間揭示了表面光致PSMT轉(zhuǎn)變和機(jī)制,拓展了光致表面重構(gòu)的研究范疇,進(jìn)一步展現(xiàn)了動態(tài)調(diào)控表面電子結(jié)構(gòu)的廣闊前景。
 
  于淼教授、孫曄教授為論文通訊作者。哈工大化工與化學(xué)學(xué)院博士研究生陳美玲、中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所劉文浩博士為論文共同第一作者。哈工大化工與化學(xué)學(xué)院丁鵬程、李卓、陳揚(yáng)晗博士,昆明理工大學(xué)盧建臣教授,倫敦國王學(xué)院列夫·康托羅維奇教授,中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所博士研究生郭鳳武,哈工大化工與化學(xué)學(xué)院博士研究生易偉參與相關(guān)研究工作。
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