《自然·通訊》(Nature Communications)在線刊發(fā)華中科技大學(xué)材料學(xué)院黃云輝和許恒輝教授研究成果:離子橋聯(lián)策略實(shí)現(xiàn)高壓聚醚電解質(zhì)用于準(zhǔn)固態(tài)電池“Ion bridging enables high-voltage polyether electrolytes for quasi-solid-state batteries”。華中科技大學(xué)材料學(xué)院、材料成形與模具技術(shù)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為第一完成單位及第一通訊單位,許恒輝教授和黃云輝教授為共同通訊作者。
聚醚電解質(zhì)因其優(yōu)良的鋰鹽解離能力和對(duì)鋰金屬負(fù)極的高穩(wěn)定性而備受關(guān)注,尤其是在固態(tài)和準(zhǔn)固態(tài)電池領(lǐng)域。然而,由于醚氧官能團(tuán)在高電壓下的不穩(wěn)定性,聚醚電解質(zhì)的氧化電位通常較低(4.2 V),這使得聚醚電解質(zhì)難以與三元正極和高壓鈷酸鋰正極匹配,從而限制了其在高比能電池中的應(yīng)用潛力。為此,研究團(tuán)隊(duì)提出了一種聚醚電解質(zhì)離子橋聯(lián)的新策略,通過(guò)鋅離子與醚氧之間的配位作用來(lái)穩(wěn)定醚氧的孤對(duì)電子,從而實(shí)現(xiàn)了氧化電位超過(guò)5 V的聚醚電解質(zhì)。
本研究通過(guò)構(gòu)筑鋅離子配位橋聯(lián)的聚醚—纖維素雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),顯著提升了聚醚電解質(zhì)的熱穩(wěn)定性,并形成了良好的正極—電解質(zhì)界面,從而限制了正極過(guò)渡金屬的溶出,提高了循環(huán)穩(wěn)定性。隨后,我們將離子橋聯(lián)策略推廣至其他過(guò)渡金屬離子,發(fā)現(xiàn)氧化電位的提升與過(guò)渡金屬與聚合物網(wǎng)絡(luò)之間的結(jié)合能高度相關(guān),提出可以使用配位強(qiáng)度作為聚醚電解質(zhì)氧化電位指示符。
最后,結(jié)合電解質(zhì)添加劑工程,使用安時(shí)級(jí)別軟包電池驗(yàn)證了離子橋聯(lián)聚合物電解質(zhì)的應(yīng)用潛力。在使用離子橋聯(lián)電解質(zhì)的4 Ah石墨||NMC811軟包循環(huán)500周后,其容量保持率高達(dá)91.7%,同時(shí)通過(guò)針刺測(cè)試,表現(xiàn)出良好的安全性。此外,在高比能鋰離子電池和鋰金屬電池中,離子橋聯(lián)電解質(zhì)也展示出優(yōu)異的性能。使用該電解質(zhì)的10 Ah硅碳||NMC811軟包,循環(huán)500周后容量保持率達(dá)到85.4%;將該電解質(zhì)應(yīng)用于18Ah鋰金屬|(zhì)|NMC90軟包電池中,其在C/3電流下其能量密度超過(guò)450 Wh/kg,百周期循環(huán)容量保持率大于95%。綜上所述,離子橋聯(lián)電解質(zhì)及策略表現(xiàn)出極大的應(yīng)用潛力。