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大連化學(xué)物理研究所發(fā)表異相結(jié)光生電荷分離效應(yīng)的專題評(píng)述文章

中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 2025-03-20
近日,大連化物所太陽能研究部(DNL16)李燦院士、王秀麗研究員與南京理工大學(xué)張靜教授、大連理工大學(xué)王翔教授等,受邀發(fā)表了光/光電催化中異相結(jié)光生電荷分離效應(yīng)的專題評(píng)述文章,系統(tǒng)總結(jié)了異相結(jié)的定義、促進(jìn)光生電荷分離的機(jī)理、異相結(jié)結(jié)構(gòu)與光/光電催化性能的構(gòu)效關(guān)系、異相結(jié)的設(shè)計(jì)合成策略等。
 
  光/光電催化太陽能轉(zhuǎn)化可以通過分解水制綠色氫能,或?qū)⒍趸歼€原為液態(tài)燃料,是實(shí)現(xiàn)太陽能轉(zhuǎn)化的理想途徑。然而,光生電荷分離效率低是制約光/光電催化太陽能轉(zhuǎn)化效率的關(guān)鍵難題,因此,發(fā)展促進(jìn)光生電荷分離的策略以設(shè)計(jì)高效催化劑,是光/光電催化太陽能轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的核心。異相結(jié)是指由同一半導(dǎo)體材料的兩種具有相似結(jié)構(gòu)的晶相之間所形成的界面,李燦團(tuán)隊(duì)在2008年首次報(bào)道了異相結(jié)效應(yīng),由于獨(dú)特的界面結(jié)構(gòu)特性,異相結(jié)隨后在光/光電催化和電催化等研究領(lǐng)域受到廣泛的關(guān)注。因此,總結(jié)異相結(jié)從發(fā)現(xiàn)到實(shí)際應(yīng)用的發(fā)展過程,對(duì)指導(dǎo)高效光/光電催化劑的研發(fā)具有重要意義。
 
  本專題評(píng)述文章針對(duì)如何理性設(shè)計(jì)異相結(jié)用于提高光生電荷分離這一關(guān)鍵科學(xué)問題,首先定義了異相結(jié),并系統(tǒng)闡述了與傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)相比,異相結(jié)的優(yōu)勢(shì)與特色;歸納總結(jié)了異相結(jié)的制備方法,為異相結(jié)的設(shè)計(jì)提供啟示;利用時(shí)間和空間分辨光譜討論了異相結(jié)促進(jìn)光生電荷分離的機(jī)理,發(fā)現(xiàn)異相結(jié)中納米尺度的界面處形成的內(nèi)建電場(chǎng)是促進(jìn)光生電荷分離的本質(zhì)原因,且異相結(jié)的形成,大幅增加了微秒時(shí)間尺度上的光生空穴數(shù)量,以及延長(zhǎng)了光生電荷壽命;重點(diǎn)討論了異相結(jié)與光/光電催化性能的構(gòu)效關(guān)系,闡述了異相結(jié)的理性設(shè)計(jì)原則,包括兩種晶相的能帶彎曲、異相結(jié)的暴露數(shù)量、界面結(jié)構(gòu)性質(zhì)等對(duì)催化劑設(shè)計(jì)的影響;最后探討了該領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)及展望了未來發(fā)展,為原子尺度上設(shè)計(jì)高效異相結(jié)型光/光電催化劑提供理論指導(dǎo)。
 
  李燦團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于人工光合成太陽燃料的前沿科學(xué)問題的研究,特別是在光生電荷分離方面取得了系列進(jìn)展,先后提出異相結(jié)電荷分離機(jī)制(Angew. Chem. Int. Ed.,2008;Angew. Chem. Int. Ed.,2012),發(fā)現(xiàn)晶面間光生電荷分離效應(yīng)(Nat. Commun.,2013),發(fā)展了高對(duì)稱性半導(dǎo)體材料的光生電荷分離策略(Energy Environ. Sci.,2016),并自主研發(fā)了光生電荷成像表征新技術(shù)(Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Nat. Energy,2018;Nat. Commun.,2025),揭示了復(fù)雜的多重電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制,“拍攝”到光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時(shí)空?qǐng)D像(Nature,2022),在太陽能光電催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域具有重要影響。
 
  相關(guān)工作以“Heterophase Junction Effect on Photogenerated Charge Separationin Photocatalysis and Photoelectrocatalysis”為題,發(fā)表在《化學(xué)研究評(píng)述》(Accounts of Chemical Research)上。
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