近日,鄭州大學材料科學與工程學院湯克勇教授、李修敏博士團隊與美國萊斯大學、南洋理工大學、鄭州航空工業(yè)管理學院合作,在高活性高熵材料電極領域取得新進展。堿性析氧反應(OER)主要包括四步基本反應,涉及HO*、O*、HOO*等中間體。傳統(tǒng)催化劑單一活性位點難以平衡其吸附自由能,導致其只能高效地催化OER某一基元反應,而對其他基元反應難以兼顧。因此,嚴重影響了催化劑的催化活性,阻礙了其實際應用。由于目前基于不同基元反應特性,缺乏針對性的研究,構筑低成本、高活性的析氧反應電極面臨巨大挑戰(zhàn)。
該工作采用電沉積方法合成了包含F(xiàn)e、Ni、Co、Cu和Y金屬元素的高熵金屬有機框架,以此為模板,合成了具有多種催化活性位點的高熵磷化物/碳(FeCoNiCuYP/C)復合催化劑。研究表明,Cu/Y和Fe原子之間的補償電子結構,可以優(yōu)化催化劑與中間體的結合強度。Fe和Ni/Co位點分別傾向于穩(wěn)定HO*和HOO*中間體,有利于打破其在OER過程中的吉布斯自由能制約關系。FeCoNiCuYP/C電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能和優(yōu)異的穩(wěn)定性。該項工作為設計高效高熵電催化劑提供了一條創(chuàng)新途徑,對前沿電催化應用具有重要意義。
相關成果以“Amorphous high-entropy phosphide nanosheets with multi-atom catalytic sites for efficient oxygen evolution”為題并作為底頁封面文章發(fā)表在材料學科國際頂級期刊《Advanced Materials》上。鄭州大學材料科學與工程學院為第一單位,李修敏博士為第一作者,湯克勇教授等為共同通訊作者。該研究得到河南省科技廳、河南省教育廳和人工智能新加坡計劃等基金的支持。
