近日，大連化學(xué)物理研究所先進(jìn)二次電池研究組(DNL0306組)陳劍研究員團(tuán)隊(duì)和能源與環(huán)境小分子催化研究中心(509組群)鄧德會(huì)研究員團(tuán)隊(duì)合作，在鋰硫電池硫正極單原子催化劑研究方面取得新進(jìn)展，合成了一種新型P配位單原子Fe催化劑，提升了鋰硫電池性能。
 

　　鋰硫電池因其高能量密度(2550 Wh kg-1)優(yōu)勢，被視為最具應(yīng)用前景的下一代二次電池之一。然而，硫正極在“固-液-固”轉(zhuǎn)換反應(yīng)過程中產(chǎn)生的多硫化鋰中間體易溶解積聚，導(dǎo)致穿梭效應(yīng)，降低鋰硫電池循環(huán)壽命。在硫正極側(cè)引入加快多硫化鋰反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的催化劑，是抑制上述穿梭效應(yīng)的有效策略。
 

 

　　單原子催化劑(SACs)具有原子利用率高、催化活性強(qiáng)、活性中心明確等優(yōu)勢，是研究硫正極催化轉(zhuǎn)換反應(yīng)的理想體系。本工作中，團(tuán)隊(duì)在前期硫正極金屬化合物催化劑(J. Alloy. Compd.，2020；J. Energy Chem.，2020；J. Energy Chem.，2021)和單原子催化劑(J. Mater. Chem. A，2020；J. Alloy. Compd.，2022)研究基礎(chǔ)上，基于配位環(huán)境調(diào)控策略，研制了N配位(Fe-N4-C)和P配位的單原子Fe催化劑(Fe-P4-C)。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e-P4-C中Fe的價(jià)態(tài)更高，與中間產(chǎn)物多硫化鋰中的S形成更強(qiáng)的“Fe-S”相互作用。理論計(jì)算結(jié)果表明，相比于Fe-N4-C，F(xiàn)e-P4-C活性中心顯著降低了硫還原反應(yīng)速控步和硫化鋰氧化反應(yīng)的能壘。電化學(xué)測試結(jié)果表明，F(xiàn)e-P4-C活性中心對硫正極的氧化還原反應(yīng)表現(xiàn)出更高的反應(yīng)電子數(shù)和催化活性。基于Fe-P4-C正極制備的鋰硫電池在高硫載量(單面5.7 mg/cm2)、低電液比(6.2 μL/mg(S))條件下，實(shí)現(xiàn)了6.0 mAh/cm2的面容量，0.1C循環(huán)100圈后的容量保持率為80.3%。
 

　　相關(guān)工作以“Modulating the Coordination Environment of Single Fe Atoms with Enhanced Electrocatalytic Performance for Advanced Li-S Batteries”為題，發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》(Advanced Functional Materials)上。該工作的第一作者是我所DNL0306副研究員邵欽君。以上工作得到國家自然科學(xué)基金、遼寧省自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院A類先導(dǎo)專項(xiàng)“高能量密度鋰硫儲(chǔ)能系統(tǒng)”、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助。(文/圖 邵欽君)