近日，廈門大學(xué)柔性電子(未來技術(shù))研究院梁亮亮教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合新加坡國立大學(xué)劉小鋼院士團(tuán)隊(duì)在鑭系元素?fù)诫s光子雪崩上轉(zhuǎn)換納米晶研究中取得重大進(jìn)展，相關(guān)成果以“Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction”為題發(fā)表在Nature期刊上。
光子雪崩是鑭系摻雜材料中一種獨(dú)特的光學(xué)非線性現(xiàn)象，能量正反饋循環(huán)過程使其發(fā)光強(qiáng)度與泵浦功率表現(xiàn)出極其陡峭的冪律關(guān)系，使得極微弱的泵浦?jǐn)_動(dòng)或環(huán)境變化，也能誘發(fā)發(fā)光強(qiáng)度的顯著突變。憑借這一特性，光子雪崩在低成本超分辨成像、超靈敏光學(xué)傳感和多物理場探測等應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大潛力。當(dāng)前亟需開發(fā)具備超高階光學(xué)非線性響應(yīng)的光子雪崩材料，以滿足前沿光學(xué)應(yīng)用對極限性能的迫切需求。由于鑭系離子4f–4f躍遷的宇稱禁戒特性，其輻射與非輻射過程高度依賴于所處晶體環(huán)境的對稱性。因此，晶體場調(diào)控能夠有效調(diào)節(jié)電偶極相互作用的耦合強(qiáng)度，從而影響離子間能量傳遞的效率，在構(gòu)建高效雪崩體系中具有重要潛力。
圖1：通過亞晶格重構(gòu)提升光子雪崩非線性 圖源：Nature
針對上述問題，研究團(tuán)隊(duì)搭建了適用于光子雪崩效應(yīng)研究的高性能測試平臺(tái)，采用高度集成的自動(dòng)化架構(gòu)，涵蓋基于伺服電機(jī)的精密激光功率控制、三維壓電位移臺(tái)定位、基于門控單光子探測的高時(shí)間精度熒光信號(hào)采集等多個(gè)模塊，實(shí)現(xiàn)了對非線性光學(xué)響應(yīng)的高效可靠采集與分析。進(jìn)一步通過調(diào)控納米晶內(nèi)部的晶格結(jié)構(gòu)，在雪崩離子網(wǎng)絡(luò)中誘導(dǎo)出顯著的晶體場畸變，從而顯著提升離子間的交叉弛豫速率，成功實(shí)現(xiàn)了超過500階的光學(xué)非線性響應(yīng)，刷新了光子雪崩材料的性能紀(jì)錄，標(biāo)志著非線性光學(xué)材料設(shè)計(jì)進(jìn)入以晶體結(jié)構(gòu)工程為核心的新階段。
研究結(jié)果表明，以離子半徑更小、原子質(zhì)量更大的Lu3+離子替代Y3+離子，可有效調(diào)控晶體內(nèi)空位與離子的排布傾向并引入局部晶體場畸變，從而有效加速了光子雪崩過程中的交叉弛豫過程。該策略使得27 nm納米顆粒的光學(xué)非線性提升至156，雪崩響應(yīng)時(shí)間顯著縮短至8.5毫秒，較傳統(tǒng)核殼結(jié)構(gòu)納米晶縮短近70倍，展現(xiàn)出優(yōu)異的快速響應(yīng)特性。在單束連續(xù)波激光掃描成像系統(tǒng)中，該材料實(shí)現(xiàn)了橫向33 nm(約為波長的1/33)、軸向80 nm(約為波長的1/13)的空間分辨率，成像信噪比大于20，定位精度高達(dá)0.36 nm，展示出在低成本超分辨成像的應(yīng)用潛力。
更值得關(guān)注的是，研究團(tuán)隊(duì)通過擴(kuò)展光子雪崩正反饋網(wǎng)絡(luò)，在直徑為176 nm的光子雪崩納米盤中實(shí)現(xiàn)了超過500階的光學(xué)非線性，并首次揭示了激光掃描過程中光子雪崩效應(yīng)在單個(gè)納米粒子內(nèi)部的區(qū)域響應(yīng)差異，實(shí)現(xiàn)了“成像尺寸小于物理尺寸”的現(xiàn)象，有望突破傳統(tǒng)探針尺寸對分辨率的限制。
圖2：光子雪崩納米晶所表現(xiàn)出的極高光學(xué)非線性及其在單束光激發(fā)下實(shí)現(xiàn)的超分辨成像效果。圖源：Nature
該工作在廈門大學(xué)柔性電子(未來技術(shù))研究院梁亮亮教授和新加坡國立大學(xué)劉小鋼院士的共同指導(dǎo)下完成。新加坡國立大學(xué)博士后研究員陳嘉燁和廈門大學(xué)博士研究生劉暢為論文的共同第一作者。該論文得到了中國國家自然科學(xué)基金(62288102、62375230)、新加坡研究基金項(xiàng)目(M24N7c0092、NRF-NRF105-2019-000)等項(xiàng)目的資助。
