近期,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所黃行九研究員團隊針對離子傳感界面結(jié)構(gòu)適應(yīng)性進行了研究,提出一種基于界面電化學(xué)電容對稱性的轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料設(shè)計新策略。相關(guān)研究成果作為Inside Front Cover文章發(fā)表在國際期刊Chemical Science上。
快速發(fā)展的全固態(tài)離子選擇電極作為智能生物和化學(xué)傳感器的關(guān)鍵組成部分,展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。構(gòu)筑高性能全固態(tài)離子選擇性電極的關(guān)鍵在于高疏水和大電容的轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料,但忽略其工況下的界面電容會直接影響傳感器信號的可靠性。基于此,團隊提出一種基于界面電化學(xué)電容對稱性的轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料設(shè)計新策略,通過電化學(xué)實驗與動力學(xué)模擬揭示了離子選擇性膜對固體轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料電容的限制作用:離子選擇性膜在整個界面系統(tǒng)中扮演了“閥門”的角色,限制了固體轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料在有/無膜狀態(tài)下的轉(zhuǎn)化率,導(dǎo)致轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料的效率低下。
團隊進一步研究發(fā)現(xiàn),在不同過電位條件下,電荷存儲過程中的對稱性與電容轉(zhuǎn)化率存在關(guān)聯(lián);離子選擇性膜的存在會限制不同材料的電容性能,導(dǎo)致工作狀態(tài)下轉(zhuǎn)導(dǎo)層界面電容與無膜修飾電極電容存在顯著差異。該研究表明在固體轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料開發(fā)中,不僅需要關(guān)注高疏水與大電容特性,也要重視材料與離子選擇性膜之間的相互作用,應(yīng)使電荷存儲過程在不同極性過電位下保持相對均衡,同時需考慮離子選擇性膜對轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料充放電過程的制約程度。
該研究基于電極界面動力學(xué)原理為設(shè)計轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料提供了新策略,在跨電化學(xué)領(lǐng)域具有普適性。
上述工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金項目、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會等項目的資助。
基于電化學(xué)數(shù)值模擬解析動態(tài)界面過程。