直接回收技術被認為是解決廢舊鋰離子電池環境污染與資源浪費問題的有效途徑。然而，傳統熔融鹽回收方法主要依賴于緩慢的熱驅動過程來實現鋰離子的傳輸，導致表面預鋰化效率較低，從而限制了失效正極材料的修復效果。在高溫處理過程中，若預鋰化不足，材料內部可能發生不利的相變，這些相變進一步阻礙了鋰空位的有效修復。即便隨后經過高溫煅燒和鋰離子濃度梯度補充，修復后的正極材料電化學性能依然難以達到理想水平。因此，優化廢舊正極材料的表面預鋰化過程，提升其修復與再生效果，對于實現鋰電池回收利用的可持續發展具有重要意義。
 

傳統熔融鹽熱驅動下緩慢Li+傳輸與基于Li?準Grotthuss拓撲化學傳輸對失效正極修復效果示意圖

 

　　針對傳統熔融鹽回收方法中存在的預鋰化效率低、正極材料再生效果受限等問題，近日，西安交通大學郗凱教授、丁書江教授、唐偉教授和賈凱助理教授團隊，聯合清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授，提出了一種基于Li?準Grotthuss拓撲化學傳輸機制的高效失效正極材料再生策略。研究團隊在傳統熔融鹽體系中引入了含有苯甲酸鋰的特殊分子結構，使原本依賴熱驅動、無序擴散的Li?傳輸，轉變為準Grotthuss型拓撲化學傳輸，大幅提升了鋰離子向正極表面的傳輸速率，確保了預鋰化過程的高效性與均勻性。這一策略不僅避免了高溫處理過程中因預鋰化不足導致的不利相變，更在后續高溫退火階段有效修復并重構了失效正極材料的結構。得益于Li?準Grotthuss拓撲化學傳輸機制，再生后的正極材料表現出優異的循環穩定性，其電化學性能可與商業化正極材料相媲美。該研究成果以《Li?的準Grotthuss拓撲化學傳輸實現鋰離子電池失效正極的直接再生》(Li? Quasi-Grotthuss Topochemistry Transport Enables Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes)為題，發表在國際著名期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition) 上。
 

　　西安交通大學碩士研究生賀毓嘉為論文第一作者，郗凱教授、唐偉教授、賈凱助理教授以及清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授為論文共同通訊作者。本研究工作得到了國家自然科學基金、陜西省秦創原創新人才計劃、西安交通大學青年優秀人才支持計劃和博士后創新人才支持計劃等項目的資助。同時，論文的表征分析工作得到了西安交通大學分析測試共享中心和國家儲能平臺測試中心的大力支持。