近日,合肥工業(yè)大學材料科學與工程學院蔣陽教授、童國慶教授團隊與微電子學院許俊教授課題組合作,在非鉛金屬鹵化物發(fā)光材料及信息加密研究領(lǐng)域取得新進展,相關(guān)研究成果以“Structural Transformation-Engineered Yttrium-Based Lead-Free Metal Halides with Smart Tunable Luminescence via Self-Trapped Exciton and Lanthanide Ion Intrinsic Combined Emissions”為題,發(fā)表在材料領(lǐng)域期刊Advanced Functional Materials上,文章第一作者為材料學院博士生李俊春,通訊作者為童國慶教授、許俊教授和蔣陽教授。
非鉛金屬鹵化物因其具有優(yōu)異的光學性能、卓越的穩(wěn)定性以及綠色環(huán)保等特性,近年來受到廣泛關(guān)注。此外,非鉛金屬鹵化物還可以通過結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變實現(xiàn)光譜可調(diào),進一步拓展了其在半導體顯示照明及智能材料等前沿領(lǐng)域的應用。然而,目前關(guān)于結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變調(diào)控發(fā)光的非鉛金屬鹵化物材料的研究,主要聚焦于單一發(fā)光峰的調(diào)節(jié),限制了其在更廣領(lǐng)域的應用。
為此,合肥工業(yè)大學蔣陽教授、童國慶教授團隊與許俊教授課題組合作,創(chuàng)新性引入了“CsCl插入/剝離”過程調(diào)控策略,在Sb/Ln(Ln=Ce、Ho和Tb)共摻雜的零維Cs-Y-Cl金屬鹵化物體系中,實現(xiàn)了多發(fā)光中心協(xié)同作用下的智能可控發(fā)光。研究表明,該體系的發(fā)光行為主要來源于兩類機制的協(xié)同發(fā)射:一是銻離子(Sb)誘導的自陷激子(STE)發(fā)射,二是鑭系元素(Ln)本征能級躍遷產(chǎn)生的特征發(fā)射。通過對“CsCl插入/剝離”過程的精準調(diào)控,可以實現(xiàn)Cs3YCl6: Sb/Ln與Cs4YCl7: Sb/Ln之間的可逆結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。這一結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變顯著影響了Sb相關(guān)的STE發(fā)射波段,使其在綠色(~538 nm)與黃色(~588 nm)之間可控切換,而Ln系離子的本征發(fā)射則不受結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的影響。因此,基于Cs-Y-Cl: Sb/Ln體系的組合發(fā)光呈現(xiàn)出復雜多變的特點。此外,由結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變誘導的晶格自凈化過程有效調(diào)節(jié)了Cs3YCl6體系中的Sb/Ln摩爾比,從而進一步影響Cs-Y-Cl金屬鹵化物的發(fā)光光譜峰形。在此基礎(chǔ)上,研究團隊成功利用摻雜后的Cs-Y-Cl金屬鹵化物作為發(fā)光材料,構(gòu)建了多種具有防偽與信息加密功能的圖案,展現(xiàn)出優(yōu)異的可讀性與高度的保密性能。上述研究得到了國家自然科學基金、安徽省重點研究與開發(fā)計劃、安徽省自然科學基金、中央高校基本科研業(yè)務費以及黃山學者優(yōu)秀青年人才計劃等項目支持。
圖1.Sb/Ce雙摻雜后Cs-Y-Cl金屬鹵化物發(fā)光材料在結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程中的晶體結(jié)構(gòu)變化和顏色調(diào)節(jié)規(guī)律
圖2.基于摻雜的Cs-Y-Cl金屬鹵化物發(fā)光材料在防偽、信息保護圖案和熒光復合薄膜中的應用
近年來,蔣陽教授、童國慶教授課題組在金屬鹵化物鈣鈦礦材料的合成及半導體光電器件構(gòu)筑(QLED、WLED、信息保護)等領(lǐng)域取得系列性進展,研究成果先后發(fā)表在Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Interdisciplinary Materials等材料領(lǐng)域期刊上,其中2篇研究論文被選為封面文章發(fā)表。