近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院強(qiáng)磁場(chǎng)中心楊曉萍研究員課題組和合作者，在5d銥氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變方面取得新進(jìn)展，在局域于異質(zhì)界面IrO2中發(fā)現(xiàn)穩(wěn)定可控的單原子層二維電子氣。該成果2024年7月在線發(fā)表在國(guó)際期刊ACS Applied Electronic Materials上。
 

　　莫特(Mott)絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變因其潛在的器件應(yīng)用和摻雜后超導(dǎo)的可能性，在凝聚態(tài)物理學(xué)中引起了廣泛關(guān)注。相比3d過渡金屬氧化物中較弱的自旋軌道耦合效應(yīng)，5d銥氧化物表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的自旋軌道耦合，其能量已經(jīng)與晶體場(chǎng)劈裂和電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)相當(dāng)。強(qiáng)自旋軌道耦合使得Ir 5d-t2g被分成Jeff=3/2和Jeff=1/2子帶，庫(kù)侖相互作用的引入進(jìn)一步將Jeff=1/2能帶分為上哈伯德能帶和下哈伯德能帶。層狀Ruddlesden–Popper (RP)相Srn+1IrnO3n+1是具有代表性的銥酸鹽材料，其中Sr2IrO4 (n=1)是反鐵磁Mott絕緣體，具有滿占據(jù)的Jeff=3/2帶和半占據(jù)的Jeff=1/2帶。由于和銅酸鹽之間在結(jié)構(gòu)、軌道占據(jù)和物性上有很多相似之處，Sr2IrO4被預(yù)測(cè)有希望通過電子摻雜而實(shí)現(xiàn)高溫超導(dǎo)特性。隨著n的增加，Jeff=1/2帶寬從n=1的0.48 eV到n=∞的1.01 eV，導(dǎo)致Mott能隙的閉合。角分辨光電子能譜(ARPES)也證實(shí)鈣鈦礦SrIrO3體材料的半金屬性質(zhì)。然而，在界面二維極限下的SrIrO3卻是和Sr2IrO4類似的反鐵磁Mott絕緣體，這就給界面調(diào)控提供了可能。
 

　　目前異質(zhì)界面技術(shù)已被廣泛用于調(diào)控材料的電子結(jié)構(gòu)和物性，研究團(tuán)隊(duì)基于密度泛函理論，對(duì) (SrIrO3)m/(LaTiO3)1超晶格的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)在LaTiO3和 SrIrO3之間存在由界面極化差異和氧八面體畸變聯(lián)合驅(qū)動(dòng)的整數(shù)電荷轉(zhuǎn)移情況。通過對(duì)LaTiO3進(jìn)行A位摻雜或改變 SrIrO3層數(shù) m，能夠定量控制Ti和 Ir 原子之間轉(zhuǎn)移的電子數(shù)，調(diào)控Ir在不同價(jià)態(tài)之間轉(zhuǎn)換，導(dǎo)致體系出現(xiàn)各種各樣的電子態(tài)，如非磁能帶絕緣體、鐵磁金屬、亞鐵磁Mott絕緣體和亞鐵磁金屬。特別在m?2的(SrIrO3)m/( LaTiO3)1超晶格的界面處實(shí)現(xiàn)了分?jǐn)?shù)占據(jù)的混合價(jià)態(tài) (Ir3.3+/Ir3.7+)，在Ba摻雜的(SrIrO3)1/(La1?xBaxTiO3)1和(SrIrO3)m/(LaTiO3)1(m?3)中均實(shí)現(xiàn)了絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變。最有趣的是，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)無論SrIrO3層的厚度如何，電荷轉(zhuǎn)移和二維電子氣現(xiàn)象僅僅局域在異質(zhì)界面處的IrO2單原子層中。這種特性與典型的3d氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)LaAlO3/SrTiO3形成鮮明對(duì)比，后者的準(zhǔn)二維電子氣穿過界面延伸到SrTiO3多個(gè)晶胞。這些為研究新型納米級(jí)氧化物電子器件和探索二維非常規(guī)銥酸鹽超導(dǎo)提供了新的見解。
 

　　強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心博士生李苗和丁振于為共同第一作者，強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心楊曉萍研究員和新加坡科技研究局高性能計(jì)算研究所吳剛研究員為共同通訊作者。該項(xiàng)研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和強(qiáng)磁場(chǎng)安徽省實(shí)驗(yàn)室的支持。
 

　　圖1: Mott-Hubbard 模型描述的費(fèi)米能級(jí)附近SrIrO3相關(guān)超晶格5d能帶圖像。
 

　　圖2: 代表性的(SrIrO3)4/(LaTiO3)1超晶格的(a)異質(zhì)界面結(jié)構(gòu), (b)局域于異質(zhì)界面處的Ir-5d-t2g單原子層二維電子氣，(c)基于Mott-Hubbard 模型描述的費(fèi)米能級(jí)附近的能帶圖像。